五年前,張濤院士帶領(lǐng)研究團隊在國際上首次報道了單原子催化劑的制備與性能,并在此基礎(chǔ)上提出了“
單原子催化”的概念。單原子催化現(xiàn)已成為催化領(lǐng)域新的前沿與熱點之一。由于單原子催化劑兼具均相催化劑的“孤立活性位點”和多相催化劑“穩(wěn)定易分離”的特點,因而被認為有望開辟均相催化劑多相化的新途徑,成為聯(lián)結(jié)均相與多相催化的橋梁,但一直未得到證實。
通過氫甲酰化由烯烴和合成氣制備醛類精細化學品,是化工生產(chǎn)中最重要的均相催化過程之一。該類精細化學品年產(chǎn)超千萬噸,具有非常重要的應(yīng)用背景。近期,該團隊的喬波濤副研究員等成功合成出氧化鋅納米線負載的銠單原子催化劑(Rh1/ZnOnw),可在溫和的反應(yīng)條件下將苯乙烯轉(zhuǎn)化為苯丙醛,催化效率與經(jīng)典的均相催化劑 (Wilkinson’s催化劑, RhCl(PPh3)3)相當。該過程中沒有發(fā)生烯烴C=C雙鍵加氫的副反應(yīng),故化學選擇性高達99%,此外該體系還具有較好的底物適用性和穩(wěn)定性。透射電鏡、原位紅外等表征手段證明Rh在載體上是以單原子的形式分散。
該研究首次從實驗上證明單原子催化劑可能成為溝通均相催化與多相催化的橋梁,為均相催化劑的多相化開辟了新途徑,同時也為單原子催化劑的應(yīng)用提供了新思路。
上述工作得到國家自然科學基金、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項、和國家重點研發(fā)計劃“納米科技”重點專項等項目的資助。